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我院劉艷彪教授課題組在環境領域頂刊ES&T上發表研究成果

發布時間:2023-06-20

        近日,我院劉艷彪課題組在流體電催化合成氨領域取得新進展。相關成果以“Fluidic MXene Electrode Functionalized with Iron Single-Atoms for Selective Electrocatalytic Nitrate Transformation to Ammonia”為題發表在環境領域頂刊《Environmental Science & Technology》上。

 關於水中硝酸鹽的深度去除和資源化利用是當前的研究熱點。電催化硝酸鹽還原技術有望將硝酸鹽轉化為高價值的氨,可實現汙染物去除和資源化利用的雙贏🤦🏻‍♀️。然而,目前報道的電催化材料大多需要堿性的反應條件和高濃度的硝酸鹽等苛刻條件,具有高能耗和低效率等弊端👨‍🦼‍➡️✋🏿。

 鑒於此,劉艷彪教授團隊研發了一種新型的流體電催化反應系統📯👩‍⚖️,可在中性條件下實現低濃度的硝酸鹽選擇性還原產氨🧜🏽。該技術的核心是鐵單原子功能化的MXene膜電極(FeSA/MXene)🫷🏼。在輔助電場作用下,FeSA/MXene可靶向誘導原子氫(H*)的生成,進而用於硝酸鹽的脫氧加氫反應。15N同位素標記實驗表明,反應中生成的氨主要源於硝酸鹽的還原過程。密度泛函理論計算表明😘,Fe單原子活性位點不僅抑製了副產物氫氣生成所需的H-H偶聯步驟,還促進了中間體*NO還原為*NHO的進程,因此表現出較高的氨選擇性和法拉第效率◼️。該催化體系在復雜的水基質條件下(自來水、湖水🫱🏻、強酸/堿廢水)仍然表現出良好的電催化活性🦸🏽‍♀️、氨選擇性、法拉第效率以及催化穩定性。

FeSA/MXene膜電極的製備和表征)

FeSA/MXene膜電極電催化硝酸鹽產氨的性能測試)

(體系的活性物種檢測、反應路徑計算及反應機理示意圖)

本文開發了一種新型高效的流體電催化反應系統,通過鐵單原子錨定的MXene膜電極實現了低濃度硝酸鹽在中性條件下電化學還原合成氨。鐵單原子活性位點有效抑製了競爭性析氫副反應的發生,表現出較高的硝酸鹽去除效能和氨選擇性。本研究成果有望為應用於電催化合成氨的高效電催化劑研發提供借鑒與參考🧖🏻‍♀️。

本文第一作者為環境沐鸣221級博士生任伊凡,劉艷彪教授為論文的唯一通訊作者,沐鸣2娱乐為唯一通訊單位。


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